分子催化策略助力高性能全固态锂金属电池！祝贺赵羽菲等在《Journal of the American Chemical Society》上发表最新成果！

祝贺赵羽菲等的论文“Catalyzing Li-Salt Dissociation and Decomposition for a Conformal Low-Impedance Solid Electrolyte Interphase in Solid-State Li Metal Batteries”在Journal of the American Chemical Society上发表。

近日，我们团队在固态锂金属电池电解质研究方面取得重要进展。针对聚合物电解质中长期存在的离子传输受限与界面不稳定问题，提出了一种基于分子催化的调控思路，实现了对离子传输与界面反应的同步优化，为高性能固态锂金属电池提供了新的设计路径。

固态锂金属电池是下一代高能量密度、高安全性储能器件的核心发展方向，聚合物电解质因其柔韧性好、易加工等优势，成为固态电池关键材料。但传统PVDF聚合物电解质中，锂盐多以强配位结构存在，自由锂离子含量低，导致离子迁移效率不足；同时，阴离子在界面的分解不可控，无法形成稳定均匀的SEI。这两个问题相互耦合，使得单一调控手段难以奏效。已有工作多依赖无机填料来改善电解质性能，但其作用通常局限于局部区域，无法实现整体调控。

聚焦这一问题，我们团队首次将血红素作为分子催化剂引入聚合物电解质体系，这种小分子结构可均匀分散在PVDF电解质体相，其亲电性的Fe活性中心有效吸附FSI^-阴离子，与S发生电荷转移，均相催化锂盐解离和分解。一方面削弱锂离子与阴离子的结合力，释放更多自由锂离子，提升离子传输效率；另一方面活化阴离子中的S-F键，引导阴离子定向分解，促进生成稳定的LiF-SEI，实现了从分子层面同步优化电解质体相传输与界面性能。

分子催化锂盐解离和分解机理示意图分子催化锂盐解离和分解机理示意图

基于这一机制，电解质中自由Li⁺比例由22%提升至44%，离子电导率提高至1.13×10^-3 S cm^-1。在电极界面上，催化作用引导形成均匀致密的LiF有效稳定锂沉积并抑制枝晶生长，使对称电池能够稳定运行超过6000小时。在匹配商用正极的全电池中，该体系在高倍率条件下仍保持优异的循环稳定性：Li||LiFePO₄电池在5 C条件下循环2000次后容量保持率达94.8%，Li||NCM811电池在2 C下循环1000次后仍保持80.3%的容量。

催化机制研究与电池性能

与以往通过结构或填料调控电解质性能的策略不同，该工作将“催化”的概念引入聚合物电解质体系，有效弱化了锂盐配位并引导阴离子定向分解。这一思路为理解和设计高性能聚合物电解质提供了新的切入点，也为不同体系中离子传输与界面稳定性的协同优化提供了具有普适性意义的机制基础。

天津大学-新加坡国立大学福州联合学院博士生赵羽菲为该论文第一作者，天津大学杨全红教授、清华大学深圳国际研究生院吕伟副教授、史济炜博士后为共同通讯作者。

论文链接： https://doi.org/10.1021/jacs.5c16750

DOI：10.1021/jacs.5c16750